В ходе своего творческого пути, уходящего корнями в 1960-е, он сотрудничал с такими исполнителями, как Thin Lizzy, Colosseum II, Greg Lake, Skid Row, ведя при этом успешную сольную карьеру. Он неоднократно выступал в качестве приглашённой звезды, в том числе, исполнив соло в композиции «She’s My Baby» для третьего релиза проекта Travelling Wilburys.
Мур взялся за инструмент в возрасте восьми лет, поначалу играя на видавшей виды акустической гитаре, и уже в четырнадцать стал осваивать добротную правостороннюю гитару, несмотря на то, что был левшой. С тех пор он более тридцати лет радует почитателей своего творчества новыми работами. Первой группой гитариста была школьная Granny’s Intentions, за которой в 1968 последовала блюз-роковая Skid Row (Фил Лайнотт - вокал, Брендан Шилдс - бас, Ноэл Бриджмэн - ударные). Уже после ухода Лайнотта в Thin Lizzy группа записала два альбома, и Гэри Мур основал фолковую команду Dr. Strangely Strange, после чего в 1973 последовала Gary Moore Band (Фрэнк Бойлен - бас, Пирс Келли - ударные). Стиль раннего Гэри Мура представлял собой вариацию на тему саунда Джеффа Бека, однако к середине 1970-х под влиянием Карлоса Сантаны Гэри выработал собственную узнаваемую манеру - пронзительный и вместе с тем очень лиричный стиль, идеально подходивший для формировавшегося в те годы хард-н-хэви.
В январе 1974 Лайнотт пригласил Мура в Thin Lizzy на место Эрика Белла, но через 4 месяца гитарист ушел в Colosseum II Джона Хайсмена, где записал три альбома (на пластинках 1976 и 1977 есть и его вокальные партии). В январе-мае 1977 Гэри Мур работал в Thin Lizzy, затем снова ушел в Colosseum II, вернулся в августе 1978 года и опять ушел через год, после успеха сольного сингла «Parisienne Walkways» (UK-8). В 1979-1980 Мур работал в составе американской хард-роковой группы G-FORCE (Тони Ньютон - вокал, Уилли Ди - бас, Марк Носифф - ударные, Ian Gillan Band), с которой записал одноименный диск.
В октябре 1982 музыкант подписал сольный контракт с «Virgin Records» и, пригласив признанных мастеров харда - ударника Йана Пэйса, басиста Нейла Мюррея, клавишника Дона Эйри и вокалиста Чарли Хуна, выпустил альбом «Corridors Of Power» (UK-30/ US-149). Несмотря на то, что большинство муровских «гостей» тяготело к жесткой готической форме харда, музыка Гэри получилась безобидной и выгодной в коммерческом отношении. Альбомы 1984 и 1985 гг. заняли в Англии 12-е место, а альбом 1987-го - 8-е. Ни особым новаторством, ни энергетикой мелодичный хард-н-хэви Гэри Мур не блистал. Тем не менее, это высококлассная музыка, записанная с участием звезд мирового рока.
В 1990 Гэри Мур выпустил весьма достойный альбом «Still Got The Blues» (UK-13/US-83), в записи которого участвовали Альберт Кинг, Альберт Коллинз и Йан Тэйлор. Это ровная и сильная работа, стилизованная под хэви-блюз. «Блюзовый период» в творчестве гитариста продолжался 7 лет; вышел интересный альбом «After Hours» (UK-4/US-145), концертный диск, сборник, совместный альбом ВВМ «Around The Next Dream» (с Джеком Брюсом и Джинджером Бейкером, в лучших традициях CREAM) и посвящение Питеру Грину «Blues For Greeny» (UK-14).
В 1997 появился новый студийный альбом «Dark Days In Paradise», который вызвал яростное возмущение давних поклонников музыканта. Если возможен электронный блюз-рок, то именно он был представлен на диске. А следующая работа «A Different Beat» показала, что Гэри Мур серьезно увлекся экспериментами с электронным саундом. Сочетание пронзительной соло-гитары с жестким брейкбитом может быть расценено по-разному - и как смелый шаг вперед, желание порвать со старыми штампами, и как попытка поднять свои акции в глазах молодежи. Как бы то ни было, альбомы 1997 и 1999 пока что являются самыми спорными и самыми интересными в дискографии гитариста. К сожалению, оба они не сумели стать заметными событиями в британской электронной музыке, хотя заслуживают самого пристального внимания.
В 2004 году вышел диск «Power of the Blues», все треки на котором были новыми, но сыгранными в старом, характерно-муровском стиле блюз-рока.
Гэри Мур скончался в воскресенье, 6 февраля 2011 года в возрасте 58 лет.
Музыканта нашли мёртвым в гостиничном номере отеля «Kempinski Resort» на побережье Коста-дель-Соль на юге Испании. Друзья и коллеги музыканта заявляют о том, что он не принимал наркотические вещества три последних месяца и прошел реабилитацию. По результатам вскрытия, проведенного 7 февраля, судмедэксперты установили, что смерть Мура наступила по естественным причинам, однако запросили дополнительные анализы проб тканей тела гитариста перед тем, как публиковать окончательный отчет.
Согласно результатам более поздней экспертизы, причиной смерти Гэри Мура стал сердечный приступ, вызванный алкогольным отравлением. Было установлено, что в организме музыканта содержалось 380 миллиграммов алкоголя на один децилитр крови, при том, что 350 миллиграммов алкоголя на один децилитр крови уже могут привести к смертельному исходу. Для сравнения в крови Эми Уайнхаус на момент смерти содержалось 416 миллиграммов алкоголя на один децилитр крови.
25 Февраля 2011 Гэри Мур был похоронен на кладбище маленькой деревни в окрестностях Брайтона (Англия). Семья Мура решила устроить его похороны не в Белфасте (Ирландия), где он родился, а возле его дома, в котором он жил последние 15 лет, и где живут его дети. Лили, одна из четверых детей гитариста, сказала, что её отец был «человеком в цветастой рубашке, который обладал детскими качествами и был источником вдохновения для многих, а также личностью, которую невозможно забыть».
